故事发生在名为赫尔沙雷姆兹·罗特的虚构城市中，时空扭曲让异世界和人类世界发生了联结，生活在异世界中的古老种族“血界眷属”因此降临，给人类的安全造成了极大的威胁。为了维护世界的和平，一个名为“秘密结社莱布拉”的秘密组织在暗地里活跃地行动着。 雷欧（阪口大助 配音）本是一个平凡的少年，机缘巧合之下，他误打误撞加入了莱布拉，成为了惩奸除恶的一份子，继而结识了外表粗犷内心温柔的克劳斯（小山力也 配音）、个性开朗油嘴滑舌的扎普（中井和哉 配音）和外表普通实则是狼人的钱皇（小林优 配音）等人。这些志同道合的好友让雷欧的生活拉开了别样的序幕。
“你能，和我组一辈子乐队吗？” 高一的春末。羽丘女子学园里的学生基本上都组好了乐队， 推迟入学的爱音也在为了能尽快融入班级而急忙寻找乐队成员。 在这时候，知道「羽丘的小怪人」灯还没组乐队之后， 爱音不由自主地向她搭话…… 遍体鳞伤且蓬头垢面的，我们的“音乐（呐喊）”。 不畏迷茫，纵使迷茫亦要前行。
上世纪中叶，漆黑阴森的湘南特别少年院二舍六房迎来了新的住客：因伤害罪和杀人未遂被捕的水上真理雄（小栗旬 配音）、强壮孔武的远山忠义（黒田崇矢 配音）、偷窃欺诈成性的前田升（朴璐美 配音）、有着异国英俊面容的横须贺丈（羽染達也 配音）、酗酒暴力的怪力男松浦万作（脇知弘 配音）以及狡诈精明的野本龙次（藤原啓治 配音）。黑暗的过去，悲伤的童年，让这群少年的未来充满绝望。幸运的是，二舍六房的前辈樱木六郎太（小山力也 配音）担当起教育少年们的责任，在芜杂的战后日本社会以及混乱黑暗的少管所内，樱木带着6名少年朝着光辉的梦想矢志不移前进…… 本片根据安部让二的同名漫画原著改编（漫画家柿崎正澄但当作画）。
为求仙药线索，一行人抵达统治岛屿的怪物"天仙"之居城。 欲从岛屿生还，死囚与处刑人已不得不携手合作。 与此同时，幕府以"山田浅卫门殊现"为首，下令增派人员登陆神仙乡。 其中竟可见与画眉丸素有渊源的石隐众之身影。 正当画眉丸等人欲尽快寻得仙药逃离孤岛之际，天仙们却拦住了他们的去路—— 围绕仙药的争夺，即将迎来"人类"与"天仙"的全面对决——！！
