高中一年级学生·夜科扬羽，某天捡到了被遗弃在公共电话亭里的“红色电话卡”。 几天后，持有相同电话卡的青梅竹马兼同学·雨宫樱子失去了踪影。 为了寻找她，扬羽联系了传闻中在全国范围内制造连续“神隐”失踪事件的黑幕——“秘密结社PSYREN”。 随后，一场赌上性命的游戏开始了——
被认为「没有使剑的才能」的骑士家的少女·菲亚。她在濒死之际，回想起自己前世是拥有规格外能力的「大圣女」，并且使最强的魔物·黑龙成为她的从魔。但是回想起在前世魔王的右腕曾威胁她说「若是依旧作为圣女转生那我依旧会继续杀你」，菲亚决定一边隐藏大圣女的力量一边以骑士为目标，可是却引发了众多骚动！？
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1890年，一场世纪大赛“SBR”于美国举开。全长共6000公里，是人类史上第一场骑乘马匹横越北美大陆的比赛！为了拿下高达5千万美元（60亿日元）的冠军奖金，一群强悍的冒险家们正式展开了他们的争战！
为保护妹妹而挡下子弹，从此陷入昏迷—— 最强杀手·平良凪。能够让他觉醒的条件，竟是被人以“杀意”锁定！ 坚信“极致的杀意”能让哥哥完全觉醒，妹妹·平良静带着兄长，踏上了与强敌们展开的“康复训练”之旅——！
